Im Jahre 1832 wurden die Bestände der Bibliothek der geschlossenen Universität von Vilnius unter verschiedenen Behörden aufgeteilt Die Vilniusser Medizinisch-Chirurgische Akademie erhielt 20 236 Bände, die Vilniusser Römisch Katholische Geistliche Akademie – 18 000, die Universität von Kijew – 8 051, die Universität von Charkov – 4 321, die Universität von Tartu – 1 193, das Gymnasium des Vilniusser Gouvernements und das Zweite Vilniusser Gymnasium – etwa 9000, auch die Universität von Kazan erhielt Bücher.
Die Bibliothek der Vilniusser Römisch Katholischen Geistlichen Akademie besass etwa 30 000 Bände. Seit 1833 wurden ihr ein Professor-Bibliothekar und jährlich 1000 Rubel zur Bestandsauffüllung zugeteilt Das Lehrpersonal und die Studenten konnten die Bibliothek benutzen. Da es an Mitteln mangelte, wurden zwecks Komplettierung der Bestände wurden Dublette verkauft. 1842 wurden die Akademie und der Lehrbücherbestand und 1844 auch die übrige Bibliothek nach Petersburg verlegt Sie wurde rasch vergrössert durch die Bücher der liquidierten Klöster und der Universitäten von Petersburg, Kasan, Kijew, Tartu und anderer Lehranstalten Russlands, diese Bücher jedoch entsprachen meistens nicht dem Profil der Akademie. Viele Ausgaben besassen einzigartigen antiquaren Wert für die Lituanistik. 1865 hatte die Akademie 33 392 Bände. 1878 erhielt sie 44 000 Bände von der geschlossenen Warschauer Römisch Katholischen Geistlichen Akademie.
1918 wurde die Petersburger Römisch Katholische Geistliche Akademie geschlossen, ihre Bibliothek wurde den Bibliotheken der Akademie der Wissenschaften der UdSSR und der Leningrader orthodoxen geistlichen Akademie übergeben. 1958 wurden etwa 5 000 seltene Bücher der Vilniusser Universität zurückgegeben.